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化學(xué)所等在團簇超原子用于新材料基因研究中取得進展
2020年11月02日 16:37:07
來源：化學(xué)研究所 點擊量：3723
在國家自然科學(xué)基金委、財政部、中國科學(xué)院的支持下，中科院化學(xué)研究所分子動態(tài)與穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)實驗室研究員駱智訓(xùn)課題組研制出多套團簇科學(xué)儀器裝置，在金屬團簇與超原子的高效制備及反應(yīng)性研究中取得系列進展(圖1)。團簇超原子作為一類具有固定幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的類比于原子的團簇(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931-2940)，可通過金屬團簇精準(zhǔn)化學(xué)反應(yīng)(Chem. Rev. 2016
【化工儀器網(wǎng) 科技前沿】腐蝕、防腐及催化等化學(xué)化工過程均涉及金屬團簇的研究，團簇已成為化學(xué)和材料研究的前沿和熱點。深入理解原子到分子、團簇、納米結(jié)構(gòu)，再到宏觀物質(zhì)的結(jié)構(gòu)和功能演變，將推動化學(xué)走向“微觀化”、“精準(zhǔn)化”和“交叉融合”。
在國家自然科學(xué)基金委、財政部、中國科學(xué)院的支持下，中科院化學(xué)研究所分子動態(tài)與穩(wěn)態(tài)結(jié)構(gòu)實驗室研究員駱智訓(xùn)課題組研制出多套團簇科學(xué)儀器裝置，在金屬團簇與超原子的制備及反應(yīng)性研究中取得系列進展(圖1)。團簇超原子作為一類具有固定幾何結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)的類比于原子的團簇(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931-2940)，可通過金屬團簇精準(zhǔn)化學(xué)反應(yīng)(Chem. Rev. 2016，116，23，14456)，設(shè)計具有團簇基因的功能新材料(Coord. Chem. Rev. 2019，400，213053)，可應(yīng)用于催化，并且有望拓展至更廣泛的光化學(xué)、自旋電子學(xué)等領(lǐng)域，體現(xiàn)從“超原子化學(xué)”到“團簇材料基因”的新視角(Coord. Chem. Rev. 2020， CCR_213643)。
近期，在中科院院士、化學(xué)所研究員姚建年的指導(dǎo)下，研究團隊與北大深圳化學(xué)院教授潘鋒、清華大學(xué)教授李雋等合作，發(fā)現(xiàn)并氣相合成一種具有特殊穩(wěn)定性的類鈣鈦礦結(jié)構(gòu)的金屬氧立方中性團簇Co13O8。理論研究表明，該團簇具有獨特的立方芳香性(圖2)。研究進一步揭示其獨特的穩(wěn)定性與體心立方結(jié)構(gòu)、突出的前線軌道能隙、乃至芳香性相關(guān)，討論從二十面體Co13到立方Co13O8的結(jié)構(gòu)演化的熱力學(xué)和反應(yīng)動力學(xué)過程；通過計算其核獨立化學(xué)位移與磁感應(yīng)電流密度，結(jié)合電子結(jié)構(gòu)及軌道分析，詮釋Co13O8的立方芳香性及其化學(xué)本質(zhì)。這類新型的氧鈍化金屬團簇(Oxygen-passivated metal cluster)有望用作新材料基因，研究人員將其命名為“金屬氧立方”(metalloxocubes)。相關(guān)研究成果發(fā)表在National Science Review，博士研究生耿麗君為論文作者。
圖1.(A) 自主研制的國家重大儀器(深紫外二期子項目)DUV+IR質(zhì)譜光譜儀；(B)狹義和廣義超原子概念的提出(Acc. Chem. Res. 2014，47，2931)；(C)基于科學(xué)院儀器研制項目支持的離子層流反應(yīng)管串聯(lián)自定義多重四極質(zhì)譜系統(tǒng)；(D)開殼層超原子團簇Cu18-的發(fā)現(xiàn)(J. Phys. Chem. Lett. 2020，11，5807)；(E/F)金屬團簇應(yīng)用于材料基因(Coord. Chem. Rev. 2019，400，213053；2020，213643)；(G)鹵素配體保護/活化超原子團簇(Chem. Sci. 2016，7，3067)
圖2.中性Con純金屬團簇質(zhì)譜分布及其與大量氧氣反應(yīng)后的質(zhì)譜。插圖為Co13O8氧立方結(jié)構(gòu)及其芳香性描述
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