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生態(tài)環(huán)境部公開征集科技成果轉(zhuǎn)化典型案例 助力綠色發(fā)展
生態(tài)環(huán)境部面向全國啟動(dòng)2025年生態(tài)環(huán)境科技成果[詳細(xì)]
原位液相透射電鏡原子尺度揭示固-液界面動(dòng)態(tài)傳質(zhì)過程
2022年07月21日 14:27:18
來源：化工儀器網(wǎng) 作者：宋池 點(diǎn)擊量：4929
近日，廈門大學(xué)聯(lián)合美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室(LBL)的研究團(tuán)隊(duì)利用自主開發(fā)的10 nm高分辨原位液體池芯片及原位液相透射電鏡，首次實(shí)現(xiàn)金屬固-液界面原子尺度可視化動(dòng)態(tài)觀測(cè)，揭示了水溶液中固-液界面相的一系列動(dòng)態(tài)傳質(zhì)過程。
【化工儀器網(wǎng) 項(xiàng)目成果】近日，廈門大學(xué)聯(lián)合美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室(LBL)的研究團(tuán)隊(duì)利用自主開發(fā)的10 nm高分辨原位液體池芯片及原位液相透射電鏡，首次實(shí)現(xiàn)金屬固-液界面原子尺度可視化動(dòng)態(tài)觀測(cè)，揭示了水溶液中固-液界面相的一系列動(dòng)態(tài)傳質(zhì)過程。研究成果發(fā)表于國際著名期刊Nature Communications 。
材料表面與與其周圍的介質(zhì)環(huán)境存在許多相互作用力以及各種物理化學(xué)過程，因此材料的性質(zhì)與用途不僅由其組成成分和內(nèi)部結(jié)構(gòu)決定，還與其表面性質(zhì)以及與環(huán)境介質(zhì)的關(guān)系密切。其中固-液界面，特別是固體材料和水之間的界面在多相催化、能量轉(zhuǎn)換、腐蝕、傳感器以及生物領(lǐng)域等重要領(lǐng)域意義重大。
界面的尺寸僅限于幾納米甚至更小，其研究一般利用各類掃描探針顯微鏡進(jìn)行，包括原子力顯微鏡、靜電力顯微鏡等。然而現(xiàn)有的技術(shù)手段依然無法進(jìn)行高時(shí)/空分辨的可視化成像，從而對(duì)于固-液界面微觀真實(shí)結(jié)構(gòu)及動(dòng)態(tài)演變進(jìn)行研究。
在這項(xiàng)研究中，研究團(tuán)隊(duì)自主開發(fā)了10 nm高分辨原位液體池芯片，利用原位液相透射電鏡觀察了金屬-水(In、Sn)界面結(jié)構(gòu)。原位液相透射顯微技術(shù)是通過制備封閉式液體腔室(liquid cell)，將液體與真空系統(tǒng)隔絕開從而有效實(shí)現(xiàn)液體環(huán)境透射電子顯微鏡觀測(cè)的技術(shù)。該技術(shù)使得TEM在液體環(huán)境中得到了原子級(jí)分辨率，使研究者能夠以高空間分辨率直接可視化液相中的動(dòng)態(tài)過程，為研究納米材料的生長、電化學(xué)反應(yīng)以及解析生物樣品結(jié)構(gòu)等典型的液態(tài)環(huán)境樣品提供了新工具。
利用原位液相透射電鏡，研究團(tuán)隊(duì)在金屬納米顆粒和水溶液的界面處發(fā)現(xiàn)了一個(gè)2-3 nm的準(zhǔn)液相層，該界面相吸附在納米顆粒表面，表現(xiàn)出明顯的流動(dòng)性。這是首次在水溶液中的金屬納米晶體表面檢測(cè)到如此明顯的準(zhǔn)液相。
據(jù)原位液相球差電鏡高分辨表征，納米顆粒內(nèi)核為金屬In單質(zhì)，界面相則是含有離子、分子、無定形態(tài)團(tuán)簇的離子-團(tuán)簇富集相。然后通過電子能量損失譜(EELS)、熒光光譜，研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步獲得了富集態(tài)離子在固體表面上的化學(xué)價(jià)態(tài)。經(jīng)過探究，研究團(tuán)隊(duì)認(rèn)為該界面相的形成是基于金屬內(nèi)核的刻蝕溶解而形成的，界面相的穩(wěn)定與動(dòng)態(tài)變化取決于金屬-溶液之間的物質(zhì)傳輸過程。
同時(shí)，研究團(tuán)隊(duì)對(duì)金屬固-液界面結(jié)構(gòu)進(jìn)行了一系列的原位液相動(dòng)態(tài)解析，發(fā)現(xiàn)金屬團(tuán)簇可以從界面相中成核并生長納米顆粒，同時(shí)界面相中生成團(tuán)簇顆粒可以發(fā)生聚合生長。通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算模擬，證實(shí)了界面相中帶部分正電荷In離子與In原子的存在是導(dǎo)致其穩(wěn)定的根本原因。在界面相中In原子與離子形成網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)且電荷共享，進(jìn)而與溶液水分子及氫氧根離子形成動(dòng)態(tài)變化的團(tuán)簇-水富集相。
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