卓立漢光MAPS-Zscan：三階非線性光學測量助力非線性光學性能突破

引言

在光通信和光子器件領域，如何實現高效的非線性光學響應和快速光開關一直是科研與工業界關注的焦點。近期，華中科技大學韓俊波課題組采用Z掃描和光克爾技術，系統表征了玻璃基底隨機分布金納米棒陣列(R-GNRA)的三階非線性光學特性與熱電子弛豫時間(τ)，其展現出的巨大三階非線性光學效應和超長熱電子弛豫時間，這種非線性增強與弛豫延緩效應源于納米棒二聚體間隙誘導的局域場增強，該突破性發現為等離子體納米結構在光子器件和光催化領域的應用開辟了新途徑。

研究亮點

1.金納米棒陣列的獨*性能

• 通過實驗制備出高密度的隨機分布金納米棒陣列（R-GNRA），其局部電場增強效應顯著。

• 在等離子體共振波長（780 nm）附近，觀察到巨大的三階非線性光學極化率（χ(3)），最高可達 6.4×10?4esu，遠超傳統金納米結構。

2.超長熱電子弛豫時間

• 通過光學克爾效應（OKE）技術測得R-GNRA的熱電子弛豫時間長達 13.9 ps，是單個金納米結構的4倍以上。

• 這一特性使其在光伏和光催化領域具有巨大潛力，能夠顯著提升能量轉換效率。

3.理論與實驗驗證

• 通過有限*域差分（FDTD）模擬，證實金納米棒之間的間隙效應是增強局部電場和延長弛豫時間的關鍵。

• Z掃描技術驗證了其非線性吸收和折射性能的優*性，尤其在低功率激發下仍能保持高效響應。

研究內容分析

圖1

(a) 玻璃基底上隨機分布的金納米棒陣列（R-GNRA）的SEM圖像（標尺：2 μm）。

(b) 高倍SEM圖像（標尺：200 nm），可見納米棒二聚體（紅框）和三聚體。

(c) R-GNRA的吸光度和透射光譜，780 nm峰源自納米棒耦合。

(d) 水溶液中分散金納米棒的吸收光譜。

圖2

(a) R-GNRA的Imχ?3?波長依賴性，插圖為740 nm（谷型）和880 nm（峰型）非線性吸收曲線。

(b) Reχ?3?波長依賴性，插圖為峰-谷型（正非線性折射）和谷-峰型（負非線性折射）曲線。

(c) χ?3?絕對值在SPR波長附近的變化。

(d) 不同波長下χ?3?的功率依賴性（10 μW-3 mW）。

圖3

(a) R-GNRA在740/780/800 nm的OKE衰減曲線，780 nm處弛豫時間最長。

(b) 不同金納米結構弛豫時間對比，R-GNRA顯著優于納米棒（GNRs）、三角棱柱（GTP）等。

圖4

(a) 端對端排列納米棒二聚體的電場增強因子（f???）隨間隙變化，插圖為1 nm間隙的電場分布。

(b) 側向排列二聚體的f???與偏振方向關系。

結論

該論文對玻璃基底上隨機分布金納米棒陣列（R-GNRA）的三階非線性光學特性和光學克爾響應時間（τ）進行了研究。研究顯示：在0.1 GW/cm2的激發功率下，等離子體間隙效應使三階非線性極化率χ(3)達到3.9×10?? esu；而在0.3 mW/cm2的低功率激發下，χ(3)更可高達6.4×10?? esu。此外，測得熱電子衰減相關的光學克爾響應時間為13.9±0.4 ps，比其他金納米結構慢4倍。這些重要發現為等離子體結構在光子器件和光催化設備中的應用開辟了更廣闊的前景。

應用前景

R-GNRA的非線性光學特性為以下領域帶來革命性突破：

• 全光開關：滿足高速光通信的需求，尤其適用于紅外波段（700-900 nm）。

• 非線性光學器件：如光限幅器、光學調制器等，提升器件響應速度和靈敏度。

• 光催化與光伏：利用超長熱電子弛豫時間，顯著提高太陽能轉換效率。

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