利用卓立漢光偏振二次諧波掃描成像系統探究p偏振光如何提升SHG效率

在前面三期中，我們連續展現了華中科技大學韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎性的討論。

本期是基礎討論的第四期：p偏振光如何在SHG中影響相位匹配條件？

在二次諧波生成（SHG）中，相位匹配條件是指入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中保持相位一致的條件。

p偏振光在SHG中對相位匹配條件的影響主要通過以下幾個方面實現：

1. 電場方向與納米結構的對齊

· p偏振光的電場方向：p偏振光的電場分量平行于入射平面，與納米結構的長軸方向一致。這種對齊使得電場能夠更有效地與納米結構相互作用，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。

· 局域電場增強：p偏振光能夠更有效地激發縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，導致局域電場的顯著增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅動非線性極化過程。

2. 相位匹配條件的滿足

· 相位匹配的重要性：在SHG過程中，相位匹配條件是實現高效非線性光學過程的關鍵。相位匹配條件要求入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中保持相位一致。如果相位不匹配，部分能量會以其他形式耗散，導致SHG效率降低。

· p偏振光的優勢：p偏振光在激發LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，使得入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

3. 實驗觀察

· 實驗結果：在實驗中，p偏振光激發下的SHG強度顯著高于s偏振光激發下的強度。例如，在Ag納米棒混合結構中，p偏振光激發下的SHG強度比s偏振光激發下的強度高一個數量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發SPR模式，從而顯著增強SHG信號。

· 飽和現象：在高激發功率下，p偏振光激發下的SHG強度會出現飽和現象。這是因為部分激發能量會轉化為光致發光（PL），從而抑制了SHG的進一步增強。這種飽和現象在s偏振光激發下不明顯，因為s偏振光激發下的SHG強度本身較低。

4. 數值模擬

FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了顯著的電場增強，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產生的電場增強較弱。

5. 具體機制

· 電場增強與相位匹配：p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地激發LSPR模式，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅動非線性極化過程。

· 相位匹配條件的優化：p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件，因為其電場分量與納米結構的長軸方向一致，使得入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

結論

p偏振光在SHG中通過增強局域電場和更好地滿足相位匹配條件來顯著提高SHG效率。p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地激發LSPR模式，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。