卓立漢光偏振二次諧波掃描成像系統實測：p光激發SHG強度遠超s光

在前面三期中，我們連續展現了華中科技大學韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎性的討論。

本期是基礎討論的第五期：在SHG實驗中，p光比s光的優勢更明顯嗎？

在二次諧波生成（SHG）實驗中，p偏振光通常比s偏振光具有更明顯的優勢。

這種優勢主要體現在以下幾個方面：

1. 增強局域電場

· 電場方向一致性：p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地與納米結構相互作用，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。這種增強的局域電場是SHG過程中的關鍵因素，因為它直接提高了非線性極化率，從而增強了SHG信號。

· 表面等離子體共振（SPR）模式：p偏振光能夠更有效地激發縱向表面等離子體共振（LSPR）模式。LSPR模式的激發會導致納米結構局域電場的顯著增強，從而提高SHG的效率。相比之下，s偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向垂直，對LSPR模式的激發效果較弱，因此局域電場的增強效果有限。

2. 相位匹配條件

· 相位匹配的重要性：在SHG過程中，相位匹配條件是實現高效非線性光學過程的關鍵。相位匹配條件要求入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中保持相位一致。如果相位不匹配，部分能量會以其他形式耗散，導致SHG效率降低。

· p偏振光的優勢：p偏振光在激發LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，使得入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。

3. 實驗觀察

· SHG強度：在實驗中，p偏振光激發下的SHG強度通常顯著高于s偏振光激發下的強度。例如，在Ag納米棒混合結構中，p偏振光激發下的SHG強度比s偏振光激發下的強度高一個數量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發SPR模式，從而顯著增強SHG信號。

· 飽和現象：在高激發功率下，p偏振光激發下的SHG強度會出現飽和現象。這是因為部分激發能量會轉化為光致發光（PL），從而抑制了SHG的進一步增強。這種飽和現象在s偏振光激發下不明顯，因為s偏振光激發下的SHG強度本身較低。

4. 數值模擬

FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。具體來說，p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了顯著的電場增強，而s偏振光在納米棒的短軸方向上產生的電場增強較弱。

5. 具體數據

· Ag納米棒混合結構：在p偏振光激發下，Ag納米棒混合結構的SHG強度比s偏振光激發下的強度高一個數量級以上。這表明p偏振光能夠更有效地激發Ag納米棒的LSPR模式，從而顯著增強SHG信號。

· Au納米棒混合結構：在p偏振光激發下，Au納米棒混合結構的SHG強度也顯著高于s偏振光激發下的強度，但整體強度仍低于Ag納米棒混合結構。這表明Au的SPR效應雖然較強，但不如Ag顯著。

· Au–Ag–Au納米棒混合結構：在p偏振光激發下，Au–Ag–Au納米棒混合結構的SHG強度介于Au和Ag納米棒混合結構之間。這表明通過合理設計納米結構，可以實現對SHG強度的有效調控。

總結

p偏振光在SHG實驗中通常比s偏振光具有更明顯的優勢，主要體現在以下幾個方面：

· 增強局域電場：p偏振光能夠更有效地激發LSPR模式，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。

· 相位匹配條件：p偏振光能夠更好地滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。

· 實驗觀察：在實驗中，p偏振光激發下的SHG強度顯著高于s偏振光激發下的強度。

因此，在設計和優化SHG實驗時，選擇p偏振光作為激發光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強的信號。