二次諧波掃描成像系統精準解析p/s光相位匹配差異

在前面三期中，我們連續展現了華中科技大學韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作，從本期開始，我們開始做一些基礎性的討論。

本期是基礎討論的第六期：p光與s光在SHG中的相位匹配中有哪些不同？

在二次諧波生成（SHG）中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異。這些差異主要源于它們與納米結構相互作用的方式以及它們在激發表面等離子體共振（SPR）模式時的表現。

以下是詳細的對比分析：

1. 電場方向與納米結構的對齊

p偏振光

· 電場方向：p偏振光的電場分量平行于入射平面，與納米結構的長軸方向一致。

· 相互作用效果：這種對齊使得p偏振光能夠更有效地與納米結構相互作用，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。

· 相位匹配：p偏振光能夠更好地激發縱向表面等離子體共振（LSPR）模式，這些模式的激發導致局域電場的顯著增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，因為更強的局域場可以更有效地驅動非線性極化過程。

s偏振光

· 電場方向：s偏振光的電場分量垂直于入射平面，與納米結構的長軸方向垂直。

· 相互作用效果：這種垂直對齊使得s偏振光對LSPR模式的激發效果較弱，因此局域電場的增強效果有限。

· 相位匹配：s偏振光激發的局域電場較弱，導致非線性極化率較低，從而不利于滿足相位匹配條件。這使得s偏振光激發下的SHG效率通常較低。

2. 相位匹配條件的滿足

p偏振光

· 相位匹配條件：p偏振光在激發LSPR模式時，能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因為p偏振光的電場分量與納米結構的長軸方向一致，使得入射光波和產生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。

· 優勢：這種對齊有助于減少相位失配，從而提高SHG的效率。p偏振光激發下的SHG強度通常顯著高于s偏振光激發下的強度。

s偏振光

· 相位匹配條件：s偏振光激發的局域電場較弱，導致非線性極化率較低，從而不利于滿足相位匹配條件。

· 劣勢：s偏振光激發下的SHG效率通常較低，因為其激發的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程。

3. 實驗觀察

p偏振光

· SHG強度：在實驗中，p偏振光激發下的SHG強度通常顯著高于s偏振光激發下的強度。例如，在Ag納米棒混合結構中，p偏振光激發下的SHG強度比s偏振光激發下的強度高一個數量級以上。

· 飽和現象：在高激發功率下，p偏振光激發下的SHG強度會出現飽和現象。這是因為部分激發能量會轉化為光致發光（PL），從而抑制了SHG的進一步增強。

s偏振光

· SHG強度：s偏振光激發下的SHG強度通常較低，因為其激發的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程。

· 飽和現象：s偏振光激發下的SHG強度較低，因此在高激發功率下不會出現顯著的飽和現象。

4. 數值模擬

p偏振光

· FDTD模擬：通過有限差分時域（FDTD）模擬，可以計算不同偏振狀態下納米棒的電場分布和局域場增強因子（fE）。模擬結果表明，p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了更強的局域電場增強，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。

· 優勢：p偏振光在納米棒的長軸方向上產生了顯著的電場增強，從而更好地滿足相位匹配條件。

s偏振光

· FDTD模擬：模擬結果表明，s偏振光在納米棒的短軸方向上產生的電場增強較弱，這與實驗觀察到的SHG強度的偏振依賴性一致。

· 劣勢：s偏振光激發的局域電場較弱，無法有效驅動非線性極化過程，從而不利于滿足相位匹配條件。

5. 總結

在SHG實驗中，p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異：

· p偏振光：電場分量與納米結構的長軸方向一致，能夠更有效地激發LSPR模式，從而在納米結構的局域區域產生更強的電場增強。這種增強的局域電場有助于滿足相位匹配條件，從而提高SHG的效率。

· s偏振光：電場分量與納米結構的長軸方向垂直，對LSPR模式的激發效果較弱，因此局域電場的增強效果有限。這使得s偏振光激發下的SHG效率通常較低。

因此，在設計和優化SHG實驗時，選擇p偏振光作為激發光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強的信號。