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我國(guó)科學(xué)家揭示飛秒激光質(zhì)譜新機(jī)制 為痕量生物分子檢測(cè)開辟新路徑
2025年06月10日 16:28:38
來源：化工儀器網(wǎng) 作者：宋池 點(diǎn)擊量：4473
深圳先進(jìn)光源研究院與廈門大學(xué)聯(lián)合團(tuán)隊(duì)在國(guó)際上首次提出并驗(yàn)證了飛秒激光表面輔助解吸/電離質(zhì)譜（fs-SALDI-MS）的庫(kù)侖場(chǎng)驅(qū)動(dòng)機(jī)制，相關(guān)成果作為封面論文發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）。
近日，深圳先進(jìn)光源研究院生物大分子研究團(tuán)隊(duì)與廈門大學(xué)合作取得重要科研進(jìn)展，成功開發(fā)了基于飛秒激光的表面輔助解吸/電離質(zhì)譜技術(shù)(fs-SALDI-MS)，并首次揭示了其獨(dú)特的庫(kù)侖場(chǎng)驅(qū)動(dòng)解吸/電離機(jī)制。這一突破性研究成果以封面文章形式發(fā)表于國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域頂級(jí)期刊《Journal of the American Chemical Society》(JACS)。
表面輔助激光解吸/電離質(zhì)譜(SALDI-MS)作為傳統(tǒng)基質(zhì)輔助激光解吸/電離質(zhì)譜(MALDI-MS)的有力補(bǔ)充，能夠有效避免基質(zhì)帶來的背景干擾和分子碎片化問題，在小分子代謝物和脂質(zhì)的高效檢測(cè)與成像方面展現(xiàn)出巨大潛力。然而，現(xiàn)有的SALDI理論和技術(shù)主要依賴于納秒激光(ns-SALDI)，對(duì)于具有超短脈沖寬度、能在極短時(shí)間內(nèi)傳遞能量的飛秒激光在SALDI中的應(yīng)用及其內(nèi)在機(jī)制的研究尚屬空白。
此項(xiàng)研究填補(bǔ)了這一空白。團(tuán)隊(duì)開發(fā)的fs-SALDI-MS平臺(tái)在多個(gè)關(guān)鍵性能指標(biāo)上顯著優(yōu)于傳統(tǒng)的ns-SALDI技術(shù)。該技術(shù)能顯著減少分析物分子的碎片化，更好地保持分子完整性；有效消除表面輔助材料的本底干擾和堿金屬加合物干擾；其絕對(duì)檢出限可低至約3阿摩爾(amol)；同時(shí)減少了樣品消耗量，并能在生物組織成像中實(shí)現(xiàn)10微米級(jí)的高空間分辨率。
研究最具開創(chuàng)性的貢獻(xiàn)在于首次提出并驗(yàn)證了fs-SALDI的庫(kù)侖場(chǎng)驅(qū)動(dòng)解吸/電離機(jī)制。該機(jī)制闡明：飛秒激光脈沖首先激發(fā)納米材料表面等離子體共振(SPR)，在飛秒級(jí)的極短時(shí)間內(nèi)實(shí)現(xiàn)熱電子和空穴的有效分離。這種電荷分離導(dǎo)致劇烈的庫(kù)侖排斥，引發(fā)庫(kù)侖爆炸。最終，爆炸產(chǎn)生的強(qiáng)庫(kù)侖場(chǎng)通過庫(kù)侖吸引作用，促使鄰近的分析物分子實(shí)現(xiàn)溫和、高效的電離。這一機(jī)制從根本上區(qū)別于依賴熱效應(yīng)的傳統(tǒng)ns-SALDI，成功避免了熱誘導(dǎo)導(dǎo)致的分子碎片化和背景噪聲，為fs-SALDI卓越的分析性能提供了核心理論支撐。
在實(shí)際應(yīng)用方面，研究團(tuán)隊(duì)成功展示了fs-SALDI的強(qiáng)大能力。該技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)指紋中殘留的微量抗真菌藥物和精神類藥物(檢出限低至阿摩爾級(jí))的高靈敏度檢測(cè)和清晰成像。同時(shí)，在小鼠腦組織切片脂質(zhì)分子的質(zhì)譜成像中，也達(dá)到了10微米的高空間分辨率，清晰描繪了脂質(zhì)分布圖景。這些成果充分證明了fs-SALDI-MS在法庭科學(xué)(如指紋毒物檢測(cè))、生物醫(yī)學(xué)研究(如疾病標(biāo)志物發(fā)現(xiàn)、藥物代謝研究)以及空間代謝組學(xué)等領(lǐng)域具有極其廣闊的應(yīng)用前景。
該研究由深圳先進(jìn)光源研究院殷志斌副研究員和廈門大學(xué)杭緯教授擔(dān)任共同通訊作者。研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。這項(xiàng)開創(chuàng)性的工作不僅為飛秒激光SALDI技術(shù)奠定了堅(jiān)實(shí)的理論基礎(chǔ)，也為其發(fā)展成為具有更優(yōu)異分析性能的新一代質(zhì)譜平臺(tái)開辟了嶄新道路。
素材來源：深圳先進(jìn)光源研究院
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